Multiscale study of the bitumen-aggregate interfacial behavior based on molecular dynamics simulation and micromechanics

Fan, Zepeng; Oeser, Markus (Thesis advisor); Wang, Linbing (Thesis advisor); Wang, Dawei (Thesis advisor)

Aachen : RWTH Aachen University (2021)
Doktorarbeit

Dissertation, Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule Aachen, 2021

Kurzfassung

Die Grenzflächenphänomene Bitumen-Aggregate sind ein Gebiet, in dem sich Chemie, Physik und Ingenieurwesen überschneiden. Während dieser Frage in den letzten Jahrzehnten kontinuierliche Forschungsanstrengungen gewidmet wurden, ist viel weniger über die grundlegenden Mechanismen bekannt, die den Ursprung und die Entwicklung von Grenzflächenversagen steuern. Die Komplexität liegt in der multifaktoriellen und multiskaligen Natur des Grenzflächenverhaltens von Bitumen-Aggregaten. Die Wechselwirkung zwischen Bitumen und Gesteinskörnung beruht direkt auf einem komplizierten Zusammenspiel von Bitumenchemie, Gesteinsmineralogie und Oberflächentopographie; und die Grenzflächenleistungen im Betrieb stehen auch in engem Zusammenhang mit der zufälligen heterogenen Mikrostruktur der Asphaltmischung, den periodischen Klimabedingungen und den wiederholten Fahrzeugbelastungen. Darüber hinaus reicht die Heterogenität der wechselwirkenden Komponenten auf Längenskalen über neun Größenordnungen. Die vorliegende Dissertation widmet sich der Entwicklung eines „bottom-up“-Ansatzes, der die enorme Anzahl von Faktoren über die Mikro-bis-Makro-Längen- und Zeitskalen hinweg behandelt. Eine mechanistische Studie mit molekulardynamischer Simulation wurde durchgeführt, um die Adsorptionskonfiguration der Bitumen-Aggregat-Grenzfläche auf molekularer Ebene aufzudecken und wie sich die Aggregatmineralogie darauf auswirkt. Es wurde festgestellt, dass die Mikrostruktur der adsorbierten Bitumenschicht eine Überlagerung von zwei Konfigurationen ist: die geschichtete Konfiguration im oberflächennahen Bereich, die durch Aggregation und parallele Ausrichtung der Bitumenmoleküle entsteht, und die Gradientenabstiegskonfiguration im oberflächenfernen Bereich. Konzentrationsgrad und Wirkungsradius werden maßgeblich von der Mineraloberfläche beeinflusst. Die Hypothese der selektiven Adsorption wurde getestet, indem die Verteilungseigenschaften verschiedener Fraktionen in Bitumen untersucht wurden, und die Ergebnisse deuten auf eine Ablehnung der Hypothese hin. Um die wasserinduzierten Schäden zwischen Bitumen und Gesteinskörnungen zu untersuchen, wurden Rolling-Bottle-Tests für sechs Arten von Gesteinskörnungen durchgeführt und die ternären Bitumen-Wasser-Gesteinskörnungs-Grenzflächenmodelle erstellt, um Molekulardynamiksimulationen durchzuführen. Die Ergebnisse zeigen die Existenz einer kompetitiven Adsorption zwischen Bitumen und Wassermolekülen an der Mineraloberfläche, und die Penetrationsfähigkeit der Bitumenmoleküle wird stark von der Mineraleigenschaft beeinflusst. Zuschlagstoffe mit einem höheren Gehalt an Nephelin-, Chlorit-, Pyroxen- und Olivinmineralien weisen eher eine bessere Beständigkeit gegen Feuchtigkeitsschäden auf, während Zuschlagstoffe mit einem höheren Gehalt an Quarz-, Plagioklas- und Calcitmineralien das Gegenteil bewirken. Der Einfluss der Oberflächentopographie auf das Adhäsions- und wasserinduzierte Ablöseverhalten von Bitumen auf der Zuschlagstoffoberfläche wurde durch Benetzungstheorie untersucht. Die Kontaktwinkeltests wurden durchgeführt, um die Oberflächenenergien von Bitumen- und Gesteinskörnungsoberflächen zu messen, die sowohl in der Mineralogie als auch in der Rauheit variieren, auf deren Grundlage die Wechselwirkungsenergien zwischen Bitumen und Gesteinskörnungen sowohl in Luft- als auch in Wasserumgebungen quantifiziert wurden. Die negative Grenzflächenadhäsionsenergie für die Grenzfläche Luft/Bitumen/Gesteinskörnung und die Grenzflächenablösungsenergie für die Grenzfläche Wasser/Bitumen/Gesteinskörnung implizieren, dass sowohl die Bitumenbenetzung als auch die wasserinduzierte Bitumenentfeuchtung auf ebenen Oberflächen thermodynamisch günstig sind. Es zeigte sich, dass das Wenzel-Modell die groben Schnittstellensysteme gut beschreibt. Die Grenzflächenadhäsionsenergie und die Grenzflächenablösungsenergie werden geometrisch durch den Rauheitsfaktor r erhöht, was anzeigt, dass die texturierte Zuschlagstoffoberfläche die kraftinduzierte Grenzflächenrissbeständigkeit begünstigt, jedoch zu einer nachteiligen Wirkung auf die Beständigkeit gegen Feuchtigkeitsschäden führt. Das Grenzflächenrissverhalten von Asphaltmischungen wurde auf der Mesoskala durch mikromechanische Verfahren ausgenutzt. Ein mikromechanisches Schadensmodell wurde erstellt, indem das bilineare Cohesive Zone Model (CZM) in das Mori-Tanaka-Modell integriert wurde. Es zeigt sich, dass die Grenzflächenablösung zwischen Bitumen und Asphaltmörtel eine deutliche Abhängigkeit von der Gesteinskörnung zeigt. Es wurde eine kritische Korngröße identifiziert, oberhalb derer sich das Schadensverhalten von Asphaltmischungen von Erhärtung zu Erweichung ändert. Die kritische Aggregatgröße nimmt mit zunehmendem Mörtelmodul zu, nimmt jedoch mit zunehmender Grenzflächensteifigkeit, Poisson-Verhältnis von Mörtel und Aggregatvolumenanteil ab. Auch die Grenzflächenfestigkeit und Bruchenergie zeigen signifikante Einflüsse auf das Bruchverhalten von Asphaltmischungen. Die Festigkeit von Asphaltmischungen nimmt mit zunehmender Grenzflächenfestigkeit zu, ist jedoch unabhängig von der Bruchenergie. Eine erhöhte Bruchenergie kann die Bruchfestigkeit der Asphaltmischung verbessern, während eine erhöhte Grenzflächenfestigkeit den gegenteiligen Effekt hat. Im Allgemeinen hat diese Dissertation eine mechanistische Untersuchung der Grenzflächenwechselwirkung zwischen Bitumen und Gesteinskörnung genutzt. Das grundlegende Wissen über die Einflussfaktoren sowie deren Wirkungsweise wurden auf mehreren Längen-/Zeitskalen erarbeitet. Die Ergebnisse dieser Dissertation eröffnen einen Weg zur Vorhersage des Grenzflächenverhaltens von Bitumen-Aggregaten basierend auf den Materialgenomen.

Identifikationsnummern

Downloads